Anatoly Shabalin, Dissertation, Fachbereich Physik der Universität Hamburg, 2015 :

"Coherent X-Ray Diffraction Studies of Mesoscopic Materials"



Summary

Kurzfassung

Neue nanostrukturierte Materialien werden mesoskopisch genannt, wenn die charakteristische Länge groß ist im Vergleich mit den elementaren Bausteinen, z.B. Atome oder Moleküle. Teilt man Materialien in makroskopisch und mikroskopisch ein, so können diese durch klassische Physik und durch Quantenphysik beschrieben werden. Mesoskopische Materialien bilden die Brücke zwischen der Nano- und der Mikroskala. Aufgrund ihrer einzigartigen Eigenschaften sind mesoskopische Materialien vielfach in der Nanotechnologie anzutreffen. Ein bemerkenswertes Beispiel für mesoskopische Materialien sind selbst-organisierte kolloidale Kristalle. Durch ihre photonische Bandlücke sind kolloidale Kristalle vielversprechende Bausteine der Photonik. Weiterhin dient der Selbstorganisationseffekt kolloidaler Lösungen als anerkanntes Kristallisationsmodell in atomaren Systemen. Diese Beispiele sind die Triebfeder für das steigende wissenschaftliche Interesse an der Herstellung und der gezielten Manipulation der Eigenschaften von kolloidalen Kristallen. Hochauflösende und dreidimensionale Bildgebung von mesoskopischen Materialien ist eine eigene Herausforderung. Klassische Mikroskopie mit sichtbarem Licht ist prinzipiell auflösungsbegrenzt und eignet sich daher überwiegend für makroskopische Objekte. Die interne Strukturuntersuchung von opaquen Materialien lässt sich außerdem nur mit hohem Präparationsaufwand durchführen. Oberflächenuntersuchung mit atomarer Auflösung erreicht man mit Elektronenmikroskopen. Durch die geringe Eindringtiefe von Elektronen lässt sich die interne Struktur eines Objekts nur durch aufwändige Präparationsmethoden vermessen. Kohärente Röntgen (X-Ray) Streuung eröffnet im Hinblick auf Vermessung der internen Struktur eines Objekts vielversprechende Ergebnisse. Die vorliegende Arbeit beschreibt inwiefern kohärente Röntgenstreumethoden auf die Strukturanalyse von dreidimensionalen kolloidalen Kristallen angewandt werden können. Diese Arbeit widmet sich drei in sich abgeschlossenen Projekten. Zuerst werden Effekte dynamischer Streutheorie in Verbindung mit kohärenter Röntgenbeugungsbildgebung (Coherent X-Ray Diffraction Imaging, CXDI) vorgestellt. Im zweiten Teil sind die Ergebnisse eines CXDI Experiments an einem einzelnen kolloidalen Kristallkorn zusammengefasst. Ein wichtiges Resultat stellt die Auflösung von einzelnen Partikeln im dreidimensionalen Kristallgitter dar. Der dritte Teil umfasst Röntgenbeugungsstudien zur Strukturentwicklung von dünnen kolloidalen Kristallschichten unter steigender Temperatureinwirkung. Auf Basis dieser Studien wird ein physikalisches Modell zur Beschreibung von nano- und mesoskopischer Strukturentwicklung unter Temperatureinfluss vorgeschlagen.

Titel

Kurzfassung

Summary

Mesoscopic materials form the subset of nano-structured materials for which the characteristic length scale is large compared with the elementary constituents of the material, i.e. atoms or molecules. These systems form a bridge between macroscopic systems governed by classic physics and atomic systems governed by quantum physics. Due to their unique properties mesoscopic materials find a variety of applications in the fields of nanofabrication and nanotechnology. A remarkable example of promising mesoscopic material are self-organized crystals. Due to the existence of the photonic band gap they have valuable potential of applications in photonics. In addition, the process of self-organization in colloidal suspensions widely serves as a simple model of crystallization in atomic systems. These reasins are main drivers for a growing scientific interest in the methods of fabrication and control of intrinsic properties of colloidal crystals. High resolution three-dimensional imaging of mesoscopic objects is a challenging problem. Available imaging techniques of visible light microscopy can be applied for structural investigation of macroscopic objects, but they are severly limited in resolution. In addition, some of the materials are opaque for visible light which complicates imaging of the internal structure of such samples. High quality images of a surface structure with atomic resolution can be provided by electron microscopy. However, short penetration depth for electrons and elaborate sample preparation in electron microscopy do not allow obtaining information about the bulk without destroying the sample. In this sense X-ray scattering methods offer a great opportunity for in-situ studies of mesoscopic objects. The present work describes how methods of coherent X-ray scattering can be applied to structural inverstigations of three-dimensional colloidal crystals. This thesis is devoted to three separate projects, which can be considered as independent. First, the dynamical scattering effects in the Coherent X-raz Diffraction Imaging (CXDI) method will be discussed. Based on the analysis of the model and results of simulations, a straightforward method of correction for the refraction and absorption artifacts in the Bragg CXDI reconstruction is suggested. The second part summariyes the results of a Coherent X-ray Diffrative Imaging experiment with a single colloidal crystal grain. A remarkable result is that positions of individual particles in the crystal lattice have been resolved in three dimenstions. The third project is devoted to X-ray diffration experimental studies of structural evolution of colloidal crystalline films upon incremetal heating. Based on the results of the analysis a model of structural evolution of a colloidal crystal upon heating on nanoscopic and mesoscopic length scales is suggested.